由中國科學院大學(UCAS)的周武教授和范德堡大學的Sokrates T. Pantelides教授領導的研究人員將單原子振動光譜的靈敏度推向了化學鍵構型的極端，這對于理解晶格振動特性與材料中局部原子構型的相關性至關重要。

通過實驗和理論方法的結合，研究人員證明了化學鍵構型和雜質原子的原子質量對單原子水平局部振動特性的影響。

該研究發(fā)表在Nature Materials上。

在這項研究中，研究人員研究了單層石墨烯中兩種類型的硅(Si)點缺陷的原子振動：Si-C3缺陷，由一個碳(C)原子被Si原子取代而產生，并與最近相鄰的C原子形成具有三個鍵的原子缺陷;和 Si-C4缺陷，當兩個C原子被一個Si原子取代并導致具有四個鍵的缺陷時形成。

硅-C4缺陷產生的振動信號比Si-C強3據(jù)研究人員稱，能量損失區(qū)域在100 meV左右的缺陷，表明相同雜質的兩種缺陷配置具有獨特的振動模式。

為了檢查這兩種缺陷的擴展效應，研究人員進行了逐個原子的分析，重點是雜質周圍的碳原子，發(fā)現(xiàn)這些缺陷只對最近的相鄰碳原子有明顯的影響。下一個最接近的相鄰碳原子的行為幾乎與石墨烯中的典型碳原子相似。

值得注意的是，研究人員發(fā)現(xiàn)，在這兩種具有不同鍵合構型的Si點缺陷中，最近相鄰碳原子的低能聲子峰發(fā)生了不同的頻移。通過密度泛函理論計算補充這一發(fā)現(xiàn)，研究人員表明，Si和最近相鄰C原子的不同振動信號是由兩個缺陷的獨特振動模式引起的，這兩個缺陷主要由局部構型對稱性主導。

他們還研究了另一個質量低得多的缺陷 - N-C形式的氮(N)3.與Si-C相比3，振動變化主要反映在高頻峰值上，高頻峰值占光學聲子模式的大部分。最近鄰擴展仍然存在。

UCAS團隊為提高單色掃描透射電子顯微鏡(STEM)的穩(wěn)定性和單色電子能量損失光譜(EELS)測量的靈敏度做出了相當大的努力，使這一實驗進展成為可能。

這項工作將STEM中單原子振動光譜的靈敏度提升到化學鍵的水平，并對石墨烯中點缺陷的振動特性進行了精確測量，為二維材料中的缺陷誘導物理提供了見解。